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國立東華大學 化學系 張秀華所指導 蔡棠聿的 A. Theoretical study of the Elusive N-hydroxyoxaziridine (c-H2CON(OH)) B. Ionization potentials of C2H4O2 isomers （2019），提出Honda MSX關鍵因素是什麼，來自於氧氮環丙烷、游離能、硝基甲烷。

而第二篇論文國立成功大學 微電子工程研究所碩博士班 彭洞清所指導 葉嘉斌的 無種晶銅擴散阻障層應用於先進銅金屬內連線之研究 （2009），提出因為有 銅金屬化製程、銅擴散阻障層、無種晶銅擴散阻障層、自我成長阻障層、釕/氮化鎢鈷碳結構、非晶鎢化釕合金、非晶釕硼碳合金、多孔隙超低介電質材料的重點而找出了 Honda MSX的解答。

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A. Theoretical study of the Elusive N-hydroxyoxaziridine (c-H2CON(OH)) B. Ionization potentials of C2H4O2 isomers

為了解決Honda MSX的問題，作者蔡棠聿 這樣論述：

A. Theoretical study of the Elusive N-hydroxyoxaziridine (c-H2CON(OH))In this thesis, electronic structure calculations support the formation of N-hydroxyoxaziridine (c-H2CON(OH))–a structure strained three-membered ring via reaction of triplet carbene (3CH2) and singlet nitrous acid (1HONO). The g

eometries of complexes, intermediates, transition states, and products were optimized by CCSD/cc-pVTZ calculations, the minimal-energy crossing points (MSX) on the crossing surface of singlet and triplet states was obtained by CPMCSCF/TZVPP. The energies were calculated by CCSD(T)/CBS with CCSD/cc-

pVTZ zero-point energy corrections. Likewise, MRCI/CBS are also used to assess the multi-reference effects. The results are compared with experiments in which vacuum ultraviolet (VUV) photoionization (PI), mass resolved in a reflectron time-of-flight mass spectrometer (PI-ReTOF-MS) to detect the com

pound were carried out.B. Ionization potentials of C2H4O2 isomersIonization potential of C2H4O2 isomers were calculated, including acid, methylformate, glycolaldehyde, and ethene-diols. The structures of C2H4O2 isomers were optimized by B3LYP/cc-pVTZ calculations. The ionization potential and energi

es were computed by CCSD(T)/CBS with B3LYP/cc-pVTZ zero-point energy corrections. The ionization potential of C2H4O2 isomers were found in the range between 8.17eV and 10.84eV.

無種晶銅擴散阻障層應用於先進銅金屬內連線之研究

為了解決Honda MSX的問題，作者葉嘉斌 這樣論述：

　　本論文主要研究，提昇無種晶銅擴散阻障層(Seedless Cu diffusion barriers)抵擋銅擴散的效果。內容主要分為三種不同的構想。其中兩種主要集中在提升釕金屬抵擋銅擴散做為阻障層之開發，採用共濺鍍技術(Co-sputtering)來合金化釕金屬，另一種為外加一層氮化鎢鈷碳(WCoCN)於釕(Ru)與基板之間。此外，另一種利用自我成長(self-forming)方式，藉由成長一薄氧化鋁阻障層於多孔隙超低介電質材料上，直接做為銅擴散阻障層，應用於先進的銅製程技術中。其中，提升釕金屬做為無種晶銅擴散阻障層的研究，主要為討論薄膜的細微結構(microstructure)與失敗機

制(Failure mechanisms)。藉由合金化與雙層結構的構想，已被證實可以大大提高其對銅擴散的抵擋特性。再者，於銅/多孔隙超低介電質整合上，自我成長技術(Self-forming technique)提供了一種不須額外沉積Ta/TaN的可靠方式。藉由自我成長的氧化鋁薄膜，有效地抵擋了銅的擴散並具有較優異的漏電流特性。　　第一種技術為外加一層非晶質氮化鎢鈷碳(WCoCN)薄膜，成為5 nm釕/5 nm 氮化鎢鈷碳雙層結構，如此可提升原本10 nm 釕金屬的阻障能力高達100 ℃以上。TEM、EDXS縱深分析與EDXS點分析指出，僅僅5 nm非晶質氮化鎢鈷碳(WCoCN)薄膜會比10 n

m 釕薄膜更具有阻障銅擴散的能力。再者，XRD與片電阻亦指出了5 nm非晶質氮化鎢鈷碳(WCoCN)薄膜會比10 nm 釕薄膜，更有效抵擋具有抵擋矽化銅(Cu3Si)形成。如此證明，藉由額外沉積5 nm非晶質氮化鎢鈷碳(WCoCN)薄膜，可成為一優良雙層結構，應用於先進銅金屬化製程上。　　第二種構想為利用共濺鍍方式，合金化原本多晶柱狀結構的釕金屬，做為有效的無種晶銅擴散阻障層。本論文中，提出了一層5-10 nm非晶質的釕化鎢(RuW)金屬薄膜做為銅擴散阻障層。XRD與電阻量測指出，可提升原本10 nm 釕金屬的阻障能力高達150 ℃以上。XRD與電子選區繞射(Selected Area Ele

ctron Diffractions, SAED)結果指出，特定比例的釕化鎢(RuW)金屬合金薄膜，於退火550 ℃以下為非晶質的結構。濺鍍釕(Ru)金屬薄膜的多晶結構，提供了讓銅大量擴散的晶粒邊界路徑，導致阻障層失敗。如此利用合金化的技術，成長非晶質釕化鎢(RuW)金屬合金薄膜，有效提昇了對銅的抵擋特性。　　再者，同樣利用摻入硼與碳於釕(Ru)金屬中，做為釕硼碳(Ru-B-C)合金薄膜的阻障特性也被證實大幅增進。本論文中，兩種成分比例的釕硼碳(Ru-B-C)合金薄膜與釕(Ru)的失敗機制(Failure mechanisms)也被詳細分析與討論。XRD、片電阻與XPS縱深分佈結果指出，釕硼碳

(I)(Ru-B-C (I))薄膜，其銅阻障能力，具有接近100 ℃改善。此釕硼碳(I)(Ru-B-C (I))薄膜的失敗機制為，延緩鬆散的矽化釕(Ru2Si3)化合物的形成溫度，同時改善其銅阻障能力。同時，於5 nm非晶質釕硼碳(II)(Ru-B-C (II))薄膜，其阻障特性甚至比10 nm的釕(Ru)薄膜更優異。其XRD與電子繞射分析指出，此釕硼碳(II)(Ru-B-C (II))薄膜，於退火700 ℃以下為非晶質的結構。即使超過其銅化矽(Cu3Si)形成的溫度，亦無鬆散的矽化釕(Ru2Si3)化合物形成，如此改善其銅阻障能力。其失敗機制為，在釕硼碳(II)(Ru-B-C (II))薄膜

中，釕(Ru)金屬的再結晶，提供了其讓銅大量擴散的晶粒邊界路徑，導致阻障層失敗。此現象說明，影響阻障層特性的主要為細微結構而非厚度。同時，釕硼碳(Ru-B-C )薄膜亦證實可有效作為無種晶銅擴散阻障層。　　此論文的第三種構想，提供一種整合於多孔隙超低介電質材料上，自我成長阻障層技術(Self-forming barrier technique)。其橫截面穿透式電子顯微影像(Cross-sectional TEM)指出，退火溫度高於400 ℃，直接沉積Cu-3 at.% Al於多孔隙超低介電質薄膜上，在其介面處可形成一連續與平滑的氧化鋁薄膜並做為銅阻障層。極薄的氧化鋁阻障層有效地提供一良好的熱穩

定性。其EDXS與XPS縱深分佈分析中，其鋁訊號聚集在銅合金與多孔隙超低介電質的界面處。XPS的化學態鑑定指出了此自我成長的界面層，為穩定的三氧化二鋁(Al2O3)。漏電流測試方面，經過700 ℃高溫退火以後，其漏電流呈現與未退火條件接近的電流大小，證實了無大量銅離子擴散入多孔隙超低介電質中。經由分析，此自我成長氧化鋁阻障層，於整合多孔隙超低介電質上，提供了一實用的技術，也提供了優異的抵擋銅擴散特性。

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